La conquista y ocupación del territorio se llevó a cabo desde el siglo XVI a lo largo de todo el periodo colonial. En 1588 se fundó la primera capital, denominada Santiago de las Atalayas. Para 1664 la Compañía de Jesús poseía en este lugar una importante hacienda ganadera y agrícola. Así mismo, durante el siglo XVIII los jesuitas contribuyeron a la fundación de varios municipios en el departamento, como Maní, Támara, Tauramena y Trinidad. Durante los enfrentamientos que condujeron a la independencia, los llaneros participaron activamente en las guerras que se libraron en su territorio, que se extendía hasta la actual República de Venezuela. A mediados del siglo XX, durante el periodo de violencia que vivió el país, llegaron hasta este territorio emigrantes de los departamentos vecinos de Boyacá y Santander. Fue una época en que se consolidaron varios municipios, como es el caso de Monterrey y San Luis de Palenque.

Política y administrativamente, el territorio de Casanare perteneció en el siglo XIX a Boyacá. Erigido intendencia en 1897 y comisaría en 1953, la condición de departamento la adquirió en 1991 con la nueva Constitución nacional.

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